Estudio electro y fotoelectrocatalítico de pastas basadas en materiales carbonosos, líquidos iónicos y porfirinas, actividad frente a la reducción de oxígeno, evolución de hidrógeno y oxidación de ácido gálico.

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2020
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Abstract
Las técnicas electroquímicas permiten desarrollar electrodos eficientes frente a reacciones de interés energético y medioambiental con potencial uso en energías renovables, como en el caso de la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y la reacción de evolución de hidrógeno (HER). Ambas reacciones pueden participar en sistemas de generación de energía eléctrica limpia y sustentable, otorgando vías catalíticas más favorables. Estas técnicas electroquímicas también permiten estudiar sensores activos frente a algunos analitos de interés en el área de alimentos, como por ejemplo en la detección y cuantificación del antioxidante ácido gálico (GA). Algunos materiales carbonosos tales como el grafito, grafeno y los nanotubos de carbono presentan excelentes características mecánicas y eléctricas, y son interesantes candidatos para mediar reacciones electroquímicas a través de electrodos de pastas carbonosas. Estas pastas aumentan su actividad cuando utilizan líquidos iónicos (IL) como aglutinantes, debido su elevada conductividad iónica. Además, la actividad de estos sistemas puede verse incrementada cuando se emplean porfirinas metálicas, las cuales funcionan como electrocatalizadores eficientes. Su actividad depende en gran parte del metal central y dentro de este contexto, las octaetilporfirinas de cobalto (CoIIOEP) y de hierro (FeIIIOEP), muestran una respuesta electro y fotoelectrocatalítica atractiva hacia diversas reacciones electroquímicas tanto de reducción como de oxidación. En base a estos antecedentes, en este trabajo de tesis se realizó la generación de electrodos fabricados a partir de grafito, grafeno y nanotubos de carbono, empleando al IL hexafluorofosfato de Noctilpiridinio como aglutinante y catalizador, y se realizó la modificación de las superficies electródicas con CoIIOEP, FeIIIOEP y mezclas de ambos complejos. Los electrodos diseñados fueron estudiados mediante técnicas de caracterización fisicoquímicas, para obtener información detallada acerca de su estructura, composición y morfología. Luego, se estudió la respuesta electroquímica y fotoelectrocatalítica de los sistemas. Dentro de las combinaciones, se encontraron materiales con gran actividad hacia la electrocatálisis de la ORR y de la HER. La HER además muestra una actividad fotoelectrocatalítica importante, mientras que la ORR no mejora su respuesta en presencia de luz. Por último, se realizó la evaluación de los sistemas como sensores amperométricos en la detección y cuantificación GA, estableciéndose los parámetros electroanalíticos correspondientes.Las técnicas electroquímicas permiten desarrollar electrodos eficientes frente a reacciones de interés energético y medioambiental con potencial uso en energías renovables, como en el caso de la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y la reacción de evolución de hidrógeno (HER). Ambas reacciones pueden participar en sistemas de generación de energía eléctrica limpia y sustentable, otorgando vías catalíticas más favorables. Estas técnicas electroquímicas también permiten estudiar sensores activos frente a algunos analitos de interés en el área de alimentos, como por ejemplo en la detección y cuantificación del antioxidante ácido gálico (GA). Algunos materiales carbonosos tales como el grafito, grafeno y los nanotubos de carbono presentan excelentes características mecánicas y eléctricas, y son interesantes candidatos para mediar reacciones electroquímicas a través de electrodos de pastas carbonosas. Estas pastas aumentan su actividad cuando utilizan líquidos iónicos (IL) como aglutinantes, debido su elevada conductividad iónica. Además, la actividad de estos sistemas puede verse incrementada cuando se emplean porfirinas metálicas, las cuales funcionan como electrocatalizadores eficientes. Su actividad depende en gran parte del metal central y dentro de este contexto, las octaetilporfirinas de cobalto (CoIIOEP) y de hierro (FeIIIOEP), muestran una respuesta electro y fotoelectrocatalítica atractiva hacia diversas reacciones electroquímicas tanto de reducción como de oxidación. En base a estos antecedentes, en este trabajo de tesis se realizó la generación de electrodos fabricados a partir de grafito, grafeno y nanotubos de carbono, empleando al IL hexafluorofosfato de Noctilpiridinio como aglutinante y catalizador, y se realizó la modificación de las superficies electródicas con CoIIOEP, FeIIIOEP y mezclas de ambos complejos. Los electrodos diseñados fueron estudiados mediante técnicas de caracterización fisicoquímicas, para obtener información detallada acerca de su estructura, composición y morfología. Luego, se estudió la respuesta electroquímica y fotoelectrocatalítica de los sistemas. Dentro de las combinaciones, se encontraron materiales con gran actividad hacia la electrocatálisis de la ORR y de la HER. La HER además muestra una actividad fotoelectrocatalítica importante, mientras que la ORR no mejora su respuesta en presencia de luz. Por último, se realizó la evaluación de los sistemas como sensores amperométricos en la detección y cuantificación GA, estableciéndose los parámetros electroanalíticos correspondientes.
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Tesis (Doctor en Química)--Pontificia Universidad Católica de Chile, 2020
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